Development of novel cyclotron target for 99mTc production.

Il 99mTc è un radionuclide utilizzato in più dell’80% degli esami diagnostici. Generalmente, il 99mTc viene estratto da generatori portatili contenenti il 99Mo. Il 95% di tutta la produzione mondiale del radionuclide 99Mo è attualmente supportato da cinque obsoleti impianti nucleari (che utilizzano 235U altamente arricchito), esposti a frequenti interruzioni che causano periodici cali nella produzione del 99Mo. Presso i Laboratori Nazionali di Legnaro dell’Istituto Nazionale di Fisica Nucleare (LNL-INFN) si è scelta la strategia basata su ciclotrone, partendo dal target di 100Mo arricchito, come alternativa per avere una soluzione di riserva in caso di una nuova crisi del 99mTc. Il problema chiave è il design e la costruzione di un target idoneo e il recupero del costoso isotopo 100Mo dopo la produzione del radiofarmaco a base di 99mTc. Per massimizzare la resa della reazione nucleare, la produzione dovrebbe essere effettuata alle massime correnti protoniche, e il target dovrebbe fornire un’elevata efficienza di dissipazione del calore. Un sistema di target solido standard si suppone essere costituito dal materiale target depositato su un backing plate, raffreddato con liquidi. Per massimizzare la dissipazione del calore, il target dovrebbe essere costruito con un materiale ad alta conducibilità termica, e dovrebbe essere garantito un buon contatto termo-meccanico tra il materiale target in sé e il backing plate. In questa tesi viene proposta la tecnica di magnetron sputtering per depositare il 100Mo direttamente su un backing plate. Questa tecnica garantisce una buona conducibilità termica del Mo, spessore uniforme e controllato dello strato di Mo, elevata densità del Mo, basso livello di ossidazione del Mo e buon contatto termo-meccanico con il backing. In questa tesi è stato sviluppato un metodo per depositare film ultra-spessi (centinaia di micrometri) di metalli refrattari (Nb e Mo) con la tecnica magnetron sputtering. I film depositati sono risultati densi (>98% della densità bulk) e aderenti al backing plate ad alta conducibilità termica. Anche se il rame è comunamente usato per questi scopi, non è un materiale ideale per il backing plate, poiché si dissolve nella soluzione reattiva di H2O2 nella quale il materiale target è normalmente disciolto dopo l’irraggiamento e prima della separazione chimica. Il concetto proposto in questa tesi include un sottile strato di materiale ceramico chimicamente inerte e ad alta conducibilità termica, per evitare impurità di radioisotopi. Per mantenere una rigidità meccanica del sistema, e minimizzare i costi del target, è stata studiata la brasatura in vuoto dei materiali ceramici con i metalli usando diversi filler brasanti a base di rame in forma pastosa “home-made”. Per migliorare il contatto brasato, la parte ceramica è stata metallizzata con un sottile strato di Ti depositato con la tecnica magnetron sputtering. I prototipi di target sviluppati sono stati preparati depositando, mediante magnetron sputtering, 100µm di Mo su dischi ceramici brasati al supporto di rame. I prototipi di target prodotti hanno mostrato buona stabilità termomeccanica sotto la massima potenza di fascio di protoni del ciclotrone GE PETtrace (60 µA, 15.6 MeV, densità di potenza di circa 1 kW/cm2). Per diminuire i costi per la produzione di 99mTc con il metodo basato su ciclotrone, è stato sviluppato un sistema per recuperare in forma metallica, il costoso 100Mo dagli scarti del modulo di separazione. Il metodo proposto permette il recupero del MoO3 con un’efficienza del 94% partendo dallo scarto, arricchito di Mo, del modulo. La seguente riduzione dell’ossido di molibdeno, in un sistema chiuso in sovrappressione di idrogeno (senza flusso di idrogeno), fornisce più del 95% di Mo metallico. Lo stesso metodo di recupero può essere applicato per minimizzare le perdite del costoso 100Mo durante la deposizione via magnetron sputtering.

99mTc is extremely important in nuclear medicine as it is being used in over 80% of all diagnostic examinations. 99mTc is eluted usually from portable generators containing 99Mo (This one is produced in fission reactors from highly enriched 235U). About 95% of all 99Mo radionuclide world production is currently covered by five obsolete nuclear power plants, exposed to frequent unscheduled shutdown, which usually course periodical shrinkage in capacity of 99Mo production. At the Legnaro National Laboratories of the Istituto Nazionale di Fisica Nucleare (LNL-INFN) the cyclotron-based strategy, starting from 100Mo-enriched targets, was chosen as an alternative to standard path in order to have a backup solution in a case of new 99mTc crisis. The key issue under consideration is the design and construction of a suitable radionuclide production target and the recovery of the expensive 100Mo isotopic material after production of 99mTc radiopharmaceutical. In order to maximize the nuclear reaction yield the production should be performed at maximum proton currents and the target system should provide high efficiency of heat dissipation. The basic solid target system supposed to be the target material deposited on a baking plate, liquid cooled. In order to maximize the heat dissipation the target should be constructed of materials with maximum thermal conductivity, including both target material itself and target backing plate, by a method providing good thermo-mechanical contact between them. In this thesis, magnetron sputtering is proposed as basic technique for deposition of 100Mo directly onto a backing plate. This technique is able to guarantee good thermal conductivity of Mo, uniform and controlled thickness of Mo layer, high density of Mo (bulk-like), low level of Mo oxidation and good thermomechanical contact to the backing plate. One of the main technological challenges of this thesis was to develop a method to deposit ultra-thick film (hundreds of microns) of refractory metal (Nb and Mo) by magnetron sputtering. The films deposited by the proposed method were dense (>98% of bulk density) and adherent to high thermal conductivity backing plate. Even being the most used, copper is not an ideal material for the backing plate, since it dissolves in H2O2, reactive media, in which target material is normally dissolved after irradiation and before the chemical separation. The concept proposed in this thesis comprise a thin layer of chemically inert high thermal conductivity ceramic material, to avoid radioisotope impurities. In order to keep mechanical rigidity of the system, and minimize the cost of such target, the ceramics substrates were brazed in vacuum to a copper target backing plate. In order to realize such prototypes, the vacuum brazing of ceramics to metal with different copper-based active brazing alloy fillers in a form of homemade paste was studied. In order to improve the brazed contact a preliminary Ti metallization of the ceramic part using magnetron sputtering was realized. The proposed advanced target prototypes were prepared by deposition of 100 µm thick Mo by magnetron sputtering on ceramic discs, which were brazed to high thermal conductivity metallic holder (copper). The produced solid target prototypes showed good thermomechanical stability under the maximum power of proton beam of GE PETtrace cyclotron (60µA, 15.6MeV, heat power density of about 1kW/cm2). In order to decrease the costs of cyclotron-based method for production of 99mTc, a method to recover expensive 100Mo from separation module waste in metallic form, was developed. The proposed method allowed a MoO3 recovery efficiency of 94% starting from the module Mo-rich waste. The following reduction of molybdenum oxide, in a closed system in overpressure of hydrogen (without hydrogen flow), provided >95% of Mo metallic. The same recovery method can be applied to minimize the losses of expensive 100Mo during magnetron sputter deposition.